Theodór var mikið náttúrubarn og naut hann þess að búa og starfa í næsta nágrenni við hin miklu gljúfur Jökulsár á Fjöllum og þann undraheim sem þau hafa að geyma.  Í bók sinni Jökulsárgljúfur – Dettifoss, Ásbyrgi og allt þar á milli segir Sigrún Helgadóttir um Theodór:

„Enginn hefur þekkt Jökulsárgljúfur betur en Theodór Gunnlaugsson. Ekki aðeins landið austan ár, þar sem hann var borinn og barnfæddur, heldur bauð hann móðunni miklu birginn. Hann fór iðulega á bátkænu yfir Jökulsá rétt neðan tröllanna miklu, Karls og Kerlingar, sem standa keik við ána sunnan Hljóðakletta. Theodór hentist um holt og móa, fjöll og firnindi, ríðandi, gangandi eða á skíðum, nætur og daga á öllum árstímum. Hann dvaldi líka um kyrrt á heiðum, jafnvel dögum saman, þegar hann beið þess að einhver lágfótan kæmi í færi. Þá drakk hann í sig fegurð náttúrunnar, lærði hljóð hennar og velti fyrir sér ýmsum fyrirbærum sem vöktu athygli hans, ekki síst atferli dýra“. (bls. 146-147)

Theodór var mikill grúskari og hafði margvísleg áhugaefni. Áhugi  hans beindist þó einkum að öllu því sem tengdist náttúrunni og verndun hennar og sérstakan áhuga hafði hann á atferli dýra. Þar voru fálkinn og rjúpan honum sérstaklega kær. Í grein Theodórs “Um venjur og viðbrögð fálka á varpstöðvum” sem birtist í Náttúrufræðingnum 43. árg. (1-2), 1973 bls. 42-51, segir hann:

„Þegar ég byrjaði að veita fuglum eftirtekt, var það fálkinn, rjúpan og svo hann krummi gamli, sem freistuðu mín mest. Og segja má, að alla daga hafi ég átt heima í því umhverfi, sem rjúpur og fálkar hafa unað sér bezt og byggð þeirra orðið þéttust á þessu landi.

…

 Fyrstu öruggu vitnin um ástarlíf fálka.

Ótal sinnum minnist ég þess, þegar ég var á stjái við kindur eða á refaveiðum í marz og apríl í björtu veðri og logni, að skyndilega barst að eyrum mér, hástemmdur, titrandi tónaniður, sem átti upptök sín geysihátt í lofti. Þetta voru fálkar að hrína, eins og við köllum hér. Þessari hæð ná þeir með smá hækkandi hringflugi. Ég átti oft erfitt með að koma auga á þá, nema í sjónauka, þar sem ljóst brjóst þeirra, kviður og neðra borð vængja, bar við heiðríkjuna. Þeir flugu venjulega í kröppum hringum, með tíðum vængjaslætti, eins og þeir væru í eltingaleik, enda virtust þeir stundum snerta hvorn annan, velta sér við í loftinu og sýna listir sínar. Og alltaf var það þessi söngur þeirra, sem kom upp um þá. Hann er ólíkur þeim viðvörunarköllum, sem þeir nota, þegar þeir tilkynna ungum sínum eða maka um hættu. Þeim köllum mætti líkja við hvellan, hljómmikinn, en sundurslitin tón, sem minnir á hljóðtáknin: guvaa-guvaa-guvaa-guvaa-guvaa og venjulega fimmskiptur, og sá fyrsti talsvert langdreginn. Hinum fyrrnefnda má aftur á móti líkja við hlakkandi hlátur, sem minna á hljóðtáknin: hrííí-hrííí hríí-hríí- hrííí, og oftast fimmskiptur, í hverri lotu með augnabliksþögn á milli og virðist bera mest á err-hljóðinu. Þessi hlátur þeirra virðist alveg samhljóma, þó báðir syngi þeir fullum hálsi. Þetta er ósvikinn ástaróður og fyrsta bending um það, að þarna hafi Amor unnið sigur, eins og fyrri daginn, og það upp í heiðríkjunni, þar sem kærustupörin eru alfrjáls og óttalaus við alla óvini þessa heims. – Þennan sama hlátur nota fálkar líka oft, þegar þeir eru komnir í vígahug og eftir velheppnaða veiðiför.“

Theodór var mikill áhugamaður um náttúruvernd og var hann mikill stuðningsmaður að stofnun þjóðgarðs í Jökulsárgljúfrum en hann var stofnaður vestan megin Jökulsár árið 1973.